Insight into forced hydrogen re-arrangement and altered reaction pathways in a protocol for CO<sub>2</sub> catalytic processing of oleic acid into C<sub>8</sub>–C<sub>15</sub> alkanes
作者:Shiyou Xing、Pengmei Lv、Haoran Yuan、Lingmei Yang、Zhongming Wang、Zhenhong Yuan、Yong Chen
DOI:10.1039/c7gc01853c
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alkane products. The reaction pathway in the CO2 atmosphere is significantly different from that in the H2 atmosphere, as shown by the presence of 8-heptadecene, γ-stearolactone, and 3-heptadecene as reaction intermediates, as well as a CO formation pathway. Because of the highly dispersed Ni metal center on the zeolite support, H2 spillover is observed in the H2 atmosphere, which inhibits the production
本文报道了在纳米镍/沸石催化剂上使用二氧化碳(CO 2)催化将油酸催化转化为C 8 –C 15烷烃的新观点。通过使用全新的在CO 2气氛中进行油酸转化的催化反应途径,可以清楚地解决使该问题得以实现的内在和必要原因。在CO 2气氛中C 8 -C 15成分的产率达到73.10 mol%,远高于在氢气(H 2)气氛中获得的49.67 mol%的产率。在没有外部H 2的情况下来源,产生了与航空燃料相似的产品,其中发现了涉及CO 2和丙烷的丙烯(C 3 H 6)氧化脱氢(ODH)的芳构化(C 3 H 8)和氢转移反应可解释油酸中氢的释放酸,并在最终的烷烃产品中实现重排。在CO 2气氛中的反应路径与在H 2气氛中的反应路径显着不同,如存在作为反应中间体的8-十七碳烯,γ-硬脂酸内酯和3-十七碳烯以及CO的形成路径所示。由于沸石载体上的Ni金属中心高度分散,H 2在H 2气氛中观察到溢出,这抑制了短链烷烃的产生,并揭示了使用H