作者:Brandon M. Johnston、Cameron W. Johnston、Rachel A. Letteri、Tyler K. Lytle、Charles E. Sing、Todd Emrick、Sarah L. Perry
DOI:10.1039/c7ob01314k
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Complex coacervation is a widely utilized technique for effecting phase separation, though predictive understanding of molecular-level details remains underdeveloped. Here, we couple coarse-grained Monte Carlo simulations with experimental efforts using a polypeptide-based model system to investigate how a comb-like architecture affects complex coacervation and coacervate stability. Specifically, the
复杂凝聚法是实现相分离的一种广泛使用的技术,尽管对分子水平细节的预测性理解仍不完善。在这里,我们将粗粒度的蒙特卡洛模拟与基于多肽的模型系统的实验工作相结合,以研究梳状结构如何影响复杂的凝聚层和凝聚层稳定性。具体而言,将线性聚阳离子-线性聚阴离子对与梳状聚阳离子-线性聚阴离子和梳状聚阳离子-梳状聚阴离子对的相分离行为进行了比较。发现梳状结构可减轻带相反电荷的聚合物之间的协同相互作用,因为没有观察到梳-梳对的可分辨相分离,并且线性-线性对的复杂凝聚在盐浓度比线性-梳对更高的情况下会产生稳定的凝聚层。该行为归因于在线性高分子络合过程中线性与梳状聚合物在抗衡离子释放方面的差异。另外,梳状聚阳离子与立构规整的聚(L-谷氨酸)和外消旋聚(D,L-谷氨酸)形成凝聚,而线性聚阳离子仅与外消旋聚阴离子形成凝聚。相反,从立体规则的聚(L-赖氨酸)和聚(L-谷氨酸)的混合物获得固体沉淀物。而且,由掺入至多约90