多步有机合成能够将简单的
化学原料转化为具有特定功能的结构更复杂的产品。目标化合物经过几个步骤形成,在每个步骤中伴随产生副产物,以解释反应的潜在机械特征(例如,氧化还原过程)。为了映射结构-功能关系,通常需要分子库,而这些通常是通过迭代已建立的多步合成序列来制备的。一种不发达的方法是设计有机反应,在一次合成操作中生成具有不同碳骨架的多种有价值的产品。从广泛用于商品
化学品生产的成对电合成过程中汲取灵感(例如,将
葡萄糖转化为
山梨糖醇和
葡萄糖酸),我们报告了一种
钯催化的反应,该反应通过一系列碳-碳和碳-杂原子键形成事件在一次操作中将单一烯烃起始材料转化为两种骨架不同的产物,该过程由相互氧化和还原引起,我们称之为氧化还原对烯烃双官能化。我们展示了该方法的范围,可以同时获得还原性 1,2-二芳基化和氧化性 [3 + 2]-环化产物,并且我们结合实验技术和密度泛函理论探索了这种独特催化系统的机械细节(干