摘要:
能够将二氧化碳(CO 2)选择性地电化学转化为增值化合物的无贵金属催化剂的开发仍然是催化研究的主要挑战之一。在这里,我们目前系统地研究功能化配体bpy R PY2Me(bpyPY2Me = 6-(1,1-双(吡啶-2-基)乙基)-2,2'-联吡啶)的Fe(II)配合物。追求对从CO 2催化形成CO有选择性的水稳定性分子铁络合物。利用此配体歧管固有的高度可调性,我们遵循了生物启发的方法,通过安装了具有不同酸度(-H,-OH,-OMe,-NHEt和-NEt 2的质子官能团))进入配体框架,以系统地修饰Fe中心的第二个配位区域。该族[(bpy R PY2Me)Fe II ]配合物的特征是使用单晶X射线分析,1 H NMR光谱和质谱。通过伏安法和电解实验对这组化合物进行的比较催化评估确定了[(bpy NHEt PY2Me)Fe] 2+特别是一种高效的铁基非血红素CO 2电还原催化剂,对CO的转化具有明显的选择性。2在11