Synthesis and Surface Attachment of Molecular Re(I) Complexes Supported by Functionalized Bipyridyl Ligands
作者:Xiaofan Jia、Hannah S. Nedzbala、Samuel R. Bottum、James F. Cahoon、Javier J. Concepcion、Carrie L. Donley、Albert Gang、Qi Han、Nilay Hazari、Matthew C. Kessinger、Matthew R. Lockett、James M. Mayer、Brandon Q. Mercado、Gerald J. Meyer、Adam J. Pearce、Conor L. Rooney、Renato N. Sampaio、Bo Shang、Hailiang Wang
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c04137
日期:2023.2.6
Eleven 2,2′-bipyridine (bpy) ligands functionalized with attachment groups for covalent immobilization on silicon surfaces were prepared. Five of the ligands feature silatrane functional groups for attachment to metal oxide coatings on the silicon surfaces, while six contain either alkene or alkyne functional groups for attachment to hydrogen-terminated silicon surfaces. The bpy ligands were coordinated
制备了 11 个用连接基团功能化的 2,2'-联吡啶 (bpy) 配体,用于在硅表面上进行共价固定。其中五个配体具有用于连接到硅表面上的金属氧化物涂层的硅烷官能团,而六个包含用于连接到以氢为末端的硅表面的烯烃或炔烃官能团。bpy 配体与 Re(CO) 5 Cl 配位形成 Re(bpy)(CO) 3 Cl 类型的络合物,这与已知的 CO 2还原催化剂有关。使用 X 射线晶体学对六种新复合物进行了表征。作为原理证明,四个 Re 分子复合物固定在 TiO 2薄层上在硅或氢封端的硅上。表面固定的复合物在黑暗中使用 X 射线光电子能谱、红外光谱和循环伏安法 (CV) 进行表征,一个代表性示例在光中进行表征。附着复合物的 CO 伸缩频率与纯分子复合物的相似,但 CV 不太相似。对于其中两种络合物,电催化 CO 2的比较还原性能表明固定复合物的 CO 法拉第效率低于类似条件下溶液中的相同复合物。特别是,含有通过酰胺连接基连接到