Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production by Hybrid Streptavidin‐Diiron Catalysts
作者:Anindya Roy、Michael D. Vaughn、John Tomlin、Garrett J. Booher、Gerdenis Kodis、Chad R. Simmons、James P. Allen、Giovanna Ghirlanda
DOI:10.1002/chem.202000204
日期:2020.5.15
peaks at shift values indicative of interactions between the catalyst and the protein scaffold. StrepH2 catalyzes proton reduction to hydrogen in aqueous media during photo- and electrocatalysis. Under photocatalytic conditions, the protein-embedded catalyst shows enhanced efficiency and prolonged activity compared to the isolated catalyst. Transient absorption spectroscopy data suggest a mechanism
蛋白质-有机金属杂化催化剂正在探索用于多种反应的选择性催化,因为它们利用蛋白质和有机金属络合物的互补强度。在这里,我们提出了一种人工氢化酶,StrepH2,通过在链霉亲和素内掺入生物素化的[Fe-Fe]氢化酶有机金属模拟物而构建。该策略利用了生物素-链霉亲和素识别的显着强度和特异性,这可以将生物素化的二铁六羰基中心定量引入链霉亲和素中,这已通过紫外/可见光谱和X射线晶体学证实。StrepH2的FTIR光谱在位移值处显示了特征峰,该峰指示了催化剂与蛋白质支架之间的相互作用。在光催化和电催化过程中,StrepH2催化质子在水性介质中还原为氢。与分离的催化剂相比,在光催化条件下,蛋白质包埋的催化剂显示出更高的效率和更长的活性。瞬态吸收光谱数据表明,与溶液中的生物素化催化剂相比,当被引入链霉亲和素中时,催化物种FeI Fe0的观察到的更长的寿命为观察到的活性增加提供了一种机制。