Structurally Precise Two-Transition-Metal Water Oxidation Catalysts: Quantifying Adjacent 3d Metals by Synchrotron X-Radiation Anomalous Dispersion Scattering
作者:Meilin Tao、Qiushi Yin、Alexey L. Kaledin、Natalie Uhlikova、Xinlin Lu、Ting Cheng、Yu-Sheng Chen、Tianquan Lian、Yurii V. Geletii、Djamaladdin G. Musaev、John Bacsa、Craig L. Hill
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c00446
日期:2022.4.25
3d metal oxides are some of the most promising water oxidation catalysts (WOCs), but it is very difficult to know the locations and percent occupancies of different 3d metals in these heterogeneous catalysts. Without such information, it is hard to quantify catalysis, stability, and other properties of the WOC as a function of the catalyst active site structure. This study combines the site selective
混合 3d 金属氧化物是一些最有前途的水氧化催化剂 (WOC),但很难知道不同 3d 金属在这些非均相催化剂中的位置和占有率。如果没有这些信息,很难量化 WOC 的催化、稳定性和其他性质作为催化剂活性位点结构的函数。本研究将均相 WOC 与两种相邻的 3d 金属 [Co 2 Ni 2 (PW 9 O 34 ) 2 ] 10– ( Co 2 Ni 2 P 2) 作为 CoNi 氧化物的易于处理的分子模型,使用多波长同步加速器 X 辐射反常色散散射 (同步加速器 XRAS) 量化 Co 的位置和百分比占有率(仅约 97% 外中心带位置)和 Ni在Co 2 Ni 2 P 2中(仅~97% 的内部中心带位置)。这种混合 3d 金属络合物催化水氧化的速度比其同构类似物 [Co 4 (PW 9 O 34 ) 2 ] 10- ( Co 4 P 2 ) 快一个数量级。四个独立且互补的证据线证实Co 2Ni