实现足够的底物-
金属催化剂亲和力是开发弱配位天然底物的合成有用的C-H活化反应的基本挑战。虽然氢键在现有的 C(sp 2 )–H 活化反应中已被利用来偏置位点选择性,但设计具有氢键供体 (HBD) 的催化剂以增强催化剂与底物的亲和力,从而促进原本不活泼的 C(sp 2 )–H 活化反应的潜力3 )–H 激活仍有待证明。在此,我们报告了含有远程酰胺基序的
配体支架的发现,该
配体支架可以与
脂肪酸底物形成有利的间大环氢键相互作用。这种
配体支架的实用性通过α-叔和α-季游离
羧酸的前所未有的C(sp 3 )–H
溴化的发展得到证明,该
溴化以极高的单选择性进行。NHAc氢键供体和配位
喹啉配体之间的几何关系对于形成类间大环芳氢键相互作用至关重要,这为未来采用二次相互作用的催化剂设计提供了指导。