to propylene will be impeded. The scaling relationship of the EB(*OH) plays a key role in affecting the catalytic performance toward propylene electrooxidation. Herein, we adopt an immobilized Ag pyrazole molecular catalyst (denoted as AgPz) as the electrocatalyst. The pyrrolic N–H in AgPz could undergo deprotonation to form pyrrolic N (denoted as AgPz-Hvac), which can be protonated reversibly. During
丙烯电氧化生成
1,2-丙二醇(
PG)过程包括*OH的生成和*OH向
丙烯中C=C键的转移两个关键步骤。强*OH 结合能 ( E B (*OH)) 有利于 H 2 O离解成 *OH,而 *OH 向
丙烯的转移将受到阻碍。E B (*OH)的比例关系在影响
丙烯电氧化的催化性能方面起着关键作用。在此,我们采用固定化
银吡唑分子催化剂(表示为 AgPz)作为电催化剂。AgPz 中的
吡咯 N-H 可以去质子化形成
吡咯 N(表示为 AgPz-H vac), 它可以被可逆地质子化。在
丙烯电氧化过程中,AgPz 上的强E B (*OH) 有利于 H 2 O离解成 *OH。随后,AgPz转化为具有弱E B (*OH)的AgPz-H vac,有利于*OH与
丙烯的进一步结合。AgPz 和 AgPz-H vac之间的动态可逆相互转化伴随着可变的E B (*OH) 打破了标度关系,从而大大降低了反应势垒。在 2.0 V 相对于