Synthesis of Metal–Nitrogen–Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons
作者:Shaoqing Chen、Hui-Min Yan、Jochi Tseng、Shijie Ge、Xia Li、Lin Xie、Zian Xu、Pengfei Liu、Chongxuan Liu、Jie Zeng、Yang-Gang Wang、Hsing-Lin Wang
DOI:10.1021/jacs.4c01770
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increasing interest. Herein, we report a bottom-up synthesis strategy in which atomically regulated N-doped polycyclic aromatic hydrocarbons (N-PAHs) of NxC42–x (x = 1, 2, 3, 4) were used as ligands to allow tuning of the active site’s structures of M–Nx and establish correlations between the structures and electrocatalytic properties. Based on the synthesis process, detailed characterization, and DFT calculation
调整金属-氮-碳电催化剂的活性位点结构最近引起了越来越多的兴趣。在此,我们报告了一种自下而上的合成策略,其中使用 N x C 42– x ( x = 1, 2, 3, 4) 的原子调节的 N 掺杂多环芳烃 (N-PAH) 作为配体以允许调节M–N x活性位点的结构,并建立结构和电催化性能之间的相关性。基于合成过程、详细表征和DFT计算结果,构建了Fe 1 –N x /RGO催化剂中N x –Fe 1 –N x的活性结构。结果表明,Fe 1 –N 4部分周围额外的不配位N原子破坏了π共轭的N x C 42– x配体,从而导致Fe 1 –N 4部分中的电子态更加局域化,并具有优异的催化性能。特别是,Fe 1 –N4/RGO 表现出优化的 ORR 性能, E 1/2增加了 80 mV, J k在 0.85 V 时提高了 18 倍(与 Fe 1 –N1/RGO 相比)。这种利用 N-PAH 的合成