摘要:
一种新的分子前体策略已被用于制备一系列单中心催化剂,这些催化剂具有负载在介孔 SBA-15 二氧化硅上的孤立铁中心。铁中心是通过三(叔丁氧基)甲硅烷氧基铁(III)配合物 Fe[OSi(O(t)Bu)(3)](3)(THF) 与 SBA-15 在无水己烷中的接枝反应引入的。该复合物与 SBA-15 的羟基发生完全反应以消除 HOSi(O(t)Bu)(3)(由 (1)H NMR 光谱监测),形成与 SiO-Fe 相同类型的孤立表面物质-[OSi(O(t)Bu)(3)](2)(THF)。通过这种方式,SBA-15 上高达 21% 的羟基位点被衍生化 (0.23 Fe nm(-)(2)),并实现了 0.0-1.90% 范围内的铁负载。通过光谱方法(电子顺磁共振(EPR),核磁共振 (NMR)、UV-vis 和原位红外测量) 和元素分析,包含假四面体铁 (III) 中心。这种表面结合复合物的 THF