工业界和学术界长期以来一直致力于将一氧化碳 (CO) 转化为高价值的有机分子。核心挑战之一是实现对 CO 插入具有高选择性的碳-碳偶联。我们在这里报道了一种高选择性 Au/ZnO 复合催化剂,用于 CO 与仲胺的一步氧化偶联,产生草酰胺。该反应在环境条件下具有 >99% 的选择性,在固定床反应器中,催化剂活性在约 120 小时内发生细微变化。显微镜和光谱研究的结合(包括 X 射线光电子能谱、X 射线吸收光谱、CO-傅立叶变换红外光谱、通过非化学计量的 ZnO x ( x > 1) 连接。通过密度泛函理论计算和原位漫反射红外傅里叶变换光谱信号证实了反应机理和关键反应中间体。我们的研究结果为多相催化开辟了一条途径,通过利用界面协同效应实现环境条件下的 CO 转化。
Hydrotalcite-supported goldnanoparticles (Au/HT) catalyzed the highlyefficient double-carbonylation of amines to oxamides under mild reaction conditions. Various amines were selectively converted to the corresponding oxamides. The cooperation between goldnanoparticles and basic sites of HT plays a key role in the reaction.