醇直接有效转化为胺是
化学中的关键性转变。在这里,我们介绍了一个人工的氧化还原
生物催化网络,该网络在两个并发且正交的循环中使用了五种酶(
酒精脱氢酶,
NADP氧化酶,
过氧化氢酶,胺脱氢酶和
甲酸脱氢酶)。
NADP依赖的氧化循环将多种芳香族和脂族醇底物转化为羰基化合物中间体,而
NAD依赖的还原胺化循环产生相关的胺产物,其对映体过量(R)> 99%转换。升高的转化从有利热力学平衡杆(ķ '当量= 1.88×10 42 1.48×1041分别用于伯醇和仲醇的胺化)。该
生物催化网络具有提高的原子效率,因为反应缓冲液(
甲酸铵)既是胺化剂又是还原当量的来源。另外,仅需要双氧,而
水和
碳酸盐是副产物。对于氧化步骤,我们使用了
乙醇嗜热厌氧菌
NADP依赖性醇脱氢酶的三个变体,并借助计算机计算模型阐明了这些变体的立体选择性性质的起源。