摘要:
引入烷基,特别是通过利用丰富原料的创新 C(sp 2 )–C(sp 3 ) 键形成方法,有望扩大化学空间,特别是在药物发现项目中。在此,我们采用生物质衍生的丰富酚类和未活化的脂肪醇作为 C(sp 2 )–C(sp 3 ) 交叉亲电子偶联反应的偶联伙伴。我们的创新包括通过相同的活化剂活化偶联伙伴,并设计一个催化系统,在确保交叉选择性的同时活化更强的键。可见光光氧化还原/镍双催化系统可适应大范围的底物范围,并耐受不同的官能团。此外,活化反应和交叉偶联反应可以在一锅中进行,并且可以放大反应。该方法还用于迭代交叉偶联,并应用于药物分子的后期功能化,突出了它们的合成适用性。涉及发光猝灭、循环伏安法、自由基猝灭和自由基时钟研究的初步机理研究阐明了所提出的反应机理。