Alkane oxidation reactivity of homogeneous and heterogeneous metal complex catalysts with mesoporous silica-immobilized (2-pyridylmethyl)amine type ligands
作者:Jun Nakazawa、Yuma Doi、Shiro Hikichi
DOI:10.1016/j.mcat.2017.09.027
日期:2017.12
e (L2) ligands on the azide-functionalized SBA-15 type mesoporous silica support and subsequent insertion of metal salts into the ligand-immobilized supports yielded heterogeneous metal complex catalysts, M(A)/SBA*-Ln-x, where M, A, *, n, and x indicate the metal ion (MnII, FeII, CoII, NiII, CuII), counter anion (Cl, OAc, OTf), trimethylsilyl end-capped silica, the numbering of the ligands, and the
N,N-双(2-吡啶基甲基)胺(L1)和N-(2-吡啶基甲基)甘氨酸(L2)配体在叠氮化物官能化的SBA-15型介孔二氧化硅载体上的附着以及随后将金属盐插入到配体中固定化的载体得到非均相金属络合物催化剂M(A)/ SBA * -L n - x,其中M,A,*,n和x表示金属离子(Mn II,Fe II,Co II,Ni II,铜II),抗衡阴离子(Cl,OAc,OTf),三甲基甲硅烷基封端的二氧化硅,配体的编号和叠氮化物系链基团的初始含量(系链/ Si mol%)。这些固定化的催化剂和相应的均质复合物的环己烷氧化活性进行了评价与使用米氯过苯甲酸作为氧化剂。固定催化剂的活性受载体上配体密度的影响。位置分离的固定催化剂和配体L1的相关均相催化剂在金属离子类型上显示出最终TON的相似趋势(Co≈Ni> Fe> Mn> Cu)。这些结果表明,在位点隔离的条件下,所有金属络合物位点均被成功固定,而没