Mapping out the Aqueous Surface Chemistry of Metal Oxide Nanocrystals: Carboxylate, Phosphonate, and Catecholate Ligands
作者:Loren Deblock、Eline Goossens、Rohan Pokratath、Klaartje De Buysser、Jonathan De Roo
DOI:10.1021/jacsau.1c00565
日期:2022.3.28
derivatives provide a tightly bound ligand shell and colloidal stability at physiological and basic pH (6–10). Whereas dynamically bound ligands (carboxylates and phosphonates) do not provide colloidal stability in phosphate-buffered saline, the tightly bound nitrocatechols provide long-term stability. We thus shed light on the complex ligand binding dynamics on metal oxide nanocrystals in aqueous environments
氧化铁和氧化铪纳米晶体是临床环境中使用的无机纳米晶体为数不多的成功例子中的两个。尽管对其应用至关重要,但其水性表面化学性质尚未完全了解。文献中包含关于最佳结合基团的相互矛盾的报告。为了缓解这些不一致问题,我们开始系统地研究极性介质中羧酸、膦酸和儿茶酚与金属氧化物纳米晶体的相互作用。利用核磁共振光谱和动态光散射,我们绘制出了配体对氧化铪纳米晶体(NMR 兼容模型系统)的 pH 依赖性结合亲和力。羧酸很容易从表面解吸到水中,并且仅在 pH 2 至 pH 6 范围内提供有限的胶体稳定性。另一方面,膦酸在更广泛的 pH 范围内提供胶体稳定性,但也具有 pH 依赖性从表面解吸的特点。它们最适合酸性至中性环境(pH <8)。最后,硝基儿茶酚衍生物提供紧密结合的配体外壳以及在生理和碱性 pH (6-10) 下的胶体稳定性。虽然动态结合的配体(羧酸盐和膦酸盐)在磷酸盐缓冲盐水中不提供胶体稳定性,但紧密结合