迫切需要通过使用CO 2作为C1资源开发绿色,高效且低成本的N-H甲基化催化剂,但仍然是一个巨大的挑战。本文中,设计,合成了N掺杂的多孔碳(NPC),并证明它是用于CO 2参与的甲基化转化的极佳的无
金属催化剂。NPC通过
单宁酸和
尿素混合物的热解制备。理论计算和实验均表明,NPC中的N物种,特别是
吡啶二氮和
吡咯N可以作为Lewis的碱性位点,攻击CO 2以削弱C O键并降低分子转化障碍,从而促进N–H的甲基化反应。产生例如N,N-二甲基
苯胺。此外,独特的多孔结构可以丰富CO 2并加速传质,协同促进CO 2的转化。优化的NPC (1/5)催化剂,整合的多孔结构和强路易斯碱度,表现出对CO优异的催化活性2温和的条件下基甲基化反应(1巴CO 2,75℃)。我们的工作首次证明了通过利用CO 2作为C1资源,使用NPC催化
氨基化合物的甲基化以生产N,N-
二甲基胺的可行性。