摘要:
描述并讨论了有关在沸石H-ZSM-5上进行甲醇转化反应中形成初始碳碳键的机理的研究。特别地,评估了CO通过形成烯酮作为反应中间体或催化剂的可能作用。使用13 CH 3 OH / 12 CO反应混合物的实验表明,没有CO掺入乙烯(该反应的主要产物)中。另外,发现CO对该反应的诱导期没有显着影响。通过与Me 2 SO 4和Me 3 O + SbCl - 6反应来进行乙烯酮甲基化的模型实验并未提供任何一个碳原子上的烯酮甲基化的证据,并且从观察到的产物中可以明显地看出,烯酮仅以正常方式充当酰化剂。描述和讨论了使用硅铝化合物作为沸石中活性位点的模型的实验。氢/氘交换实验表明存在共同的中间体,该中间体可能导致最终形成CH 3 OCH 3,CH 4和C 2 H 4。CD 3 OCD 3和CH 3 OCH 3的共作用表示乙烯初级产物的形成需要至少两种中间体。这项研究的结果表明,CO和CH 2 CO在甲醇