Sustained Solar H<sub>2</sub> Evolution from a Thiazolo[5,4-<i>d</i>]thiazole-Bridged Covalent Organic Framework and Nickel-Thiolate Cluster in Water
作者:Bishnu P. Biswal、Hugo A. Vignolo-González、Tanmay Banerjee、Lars Grunenberg、Gökcen Savasci、Kerstin Gottschling、Jürgen Nuss、Christian Ochsenfeld、Bettina V. Lotsch
DOI:10.1021/jacs.9b03243
日期:2019.7.17
and TON, coupled with long-term photocatalytic operation of this hybrid system in water, surpass those of many previously known organic dyes, carbon nitride, and COF-sensitized photocatalytic H2O reduction systems. Furthermore, we gather unique insights into the reaction mechanism, enabled by a specifically designed continuous-flow system for non-invasive, direct H2 production rate monitoring, providing
凭借共价有机框架 (COF) 作为异质光敏剂,利用共价有机框架 (COF) 从水中演化出的太阳能 (H2) 凭借 COF 的预测结构设计、长程有序、可调孔隙率和出色的光捕获能力,获得了显着的发展势头。然而,大多数光催化系统都涉及稀有且昂贵的铂作为减水助催化剂,这似乎是发展经济且环境友好的太阳能制氢系统的瓶颈。在此,我们报告了一种简单、高效且低成本的一体化光催化析氢系统,该系统由噻唑并 [5,4-d] 噻唑连接的 COF (TpDTz) 作为光吸收剂和地球上丰富的、贵重的-在水中原位组装的无金属硫醇镍六聚簇助催化剂,三乙醇胺(TEoA)作为牺牲电子供体。TpDTz COF 的高结晶度、孔隙率、光化学稳定性和光吸收能力使其能够在 70 小时内以 941 μmol h–1 g–1 的最大速率、转换数 TONNi > 103 和总预测值实现出色的长期 H2 生产TONNi > 443 直到催化剂完全耗尽。高