energy technologies, but it is challenging due to the inertness of triplet oxygen and complex mechanisms. Nature leverages high-spin transition metal complexes for this, whereas main-group compounds with their singlet state and limited redox capabilities exhibit subdued reactivity. We present a novel phosphorus complex capable of four-electron dioxygen reduction, facilitated by unique phosphorus-ligand
将双氧还原成
水在
生物学和能源技术中至关重要,但由于三线态氧的惰性和复杂的机制,它具有挑战性。大自然利用高自旋过渡
金属配合物来实现这一点,而具有单线态和有限氧化还原能力的主族化合物表现出较低的反应性。我们提出了一种新型
磷配合物,能够通过独特的
磷-
配体氧化还原协同作用进行四电子双氧还原。光谱和计算研究将这种协同反应性归因于
配体赋予的
磷配合物的几何形状所产生的独特电子结构。通过光谱和动力学实验进行的机理研究揭示了类似于
金属酶中难以捉摸的
磷中间体的参与。我们的结果强调了
磷化合物的多电子反应性,该
磷化合物是由精心设计的具有氧化还原协同作用的
配体平台产生的。我们预计所描述的工作将扩展开发主族催化反应的策略,特别是在需要多电子氧化还原过程的小分子固定中。