设计用于溶液相反应的负载型
金属
配体催化剂时的一项重大挑战是稳定
金属活性位点以防止其浸入溶液中。在这里,我们将烯烃加氢
硅烷化反应作为模型系统进行研究,以通过在高表面积氧化物载体上使用
金属-
配体配位策略提高高度分散的Pt的稳定性。通过评估一系列基于N的双齿
配体,我们证明了几种设计策略可提高高度分散的Pt 2+的稳定性在温和条件下,烯烃在进行烯烃氢化
硅烷化分批反应时,不仅能保持较高的催化活性,选择性和可回收性,还可以防止浸出。这些涉及
配体设计的双功能方法,该方法考虑了与支持物的相互作用以及
金属活性位点的明确定义的配位环境。报告了三种策略:修饰
配体以使其与氧化物表面更牢固地相互作用,混合
配体以及在加载
金属
配体催化剂之前将“锚定
配体”预先沉积到载体上。这些中的每一个都成功地增强了Pt的可回收性。特别地,由于活性Pt物种的高稳定性,两种Pt-
菲咯啉催化剂在多个分批反应循环中均具有出色的可重复使用性。