Unraveling the Homologation Reaction Sequence of the Zeolite‐Catalyzed Ethanol‐to‐Hydrocarbons Process
作者:Abhishek Dutta Chowdhury、Alessandra Lucini Paioni、Gareth T. Whiting、Donglong Fu、Marc Baldus、Bert M. Weckhuysen
DOI:10.1002/anie.201814268
日期:2019.3.18
Although industrialized, the mechanism for catalytic upgrading of bioethanol over solid‐acid catalysts (that is, the ethanol‐to‐hydrocarbons (ETH) reaction) has not yet been fully resolved. Moreover, mechanistic understanding of the ETH reaction relies heavily on its well‐known “sister‐reaction” the methanol‐to‐hydrocarbons (MTH) process. However, the MTH process possesses a C1‐entity reactant and
尽管已工业化,但固体酸催化剂上生物乙醇的催化升级(即乙醇转化为碳氢化合物(ETH)反应)的机理尚未完全解决。此外,对 ETH 反应机理的理解在很大程度上依赖于其众所周知的“姐妹反应”,即甲醇转化为碳氢化合物 (MTH) 过程。然而,MTH 过程拥有 C 1实体反应物,因此无法揭示同系反应序列。使用互补的固态核磁共振和操作紫外/可见漫反射光谱以及在线质谱相结合,阐明了沸石 H-ZSM-5 催化的 ETH 过程的反应和失活机制。该方法通过分析已识别的反应性和失活物质的模式来确定同源反应序列的存在。此外,与 MTH 工艺相比,ETH 工艺过程中任何烯属烃池物种(即烯烃循环)的缺乏也值得注意。