cascade catalysis protocols allow the invention of enantioselective transformations that were previously unknown, including the asymmetric catalytic addition of the elements of HF across a trisubstituted olefin. Importantly, these domino catalysis protocols can be mediated by a single imidazolidinone catalyst or using cycle-specific amine catalysts. In the latter case, cascade catalysis pathways can
基于
生物合成的生化蓝图的有机催化新策略为级联催化提供了一种新的实验室方法。基于
咪唑烷酮的催化循环,涉及
亚胺和烯胺活化,已成功结合,使多种亲核试剂(
呋喃、
噻吩、
吲哚、
丁烯内酯、
氢化物源、叔
氨基内酯等价物)和亲电子试剂(
氟化和
氯化试剂)经历与各种 α,β-不饱和醛连续添加。这些新的级联催化方案允许发明以前未知的对映选择性转化,包括 HF 元素在三取代烯烃上的不对称催化加成。重要的,这些多米诺催化方案可以通过单一的
咪唑啉酮催化剂或使用循环特定的胺催化剂来调节。在后一种情况下,通过对胺催化剂的对映体系列的明智选择,可以容易地调节级联催化途径以提供所需的非对映选择性和对映选择性结果。将多个不对称有机催化事件组合成一个序列的一个主要好处是在第二个诱导循环中对映体富集的内在要求,正如本研究中获得的对映体选择性所证明的(>/=99% ee 在所有情况下)。通过对胺催化剂的对映体系列的明智选择,可以很容易地