Hydrogenation of 3-nitroacetophenone over rhodium/silica catalysts: Effect of metal dispersion and catalyst support
作者:Majid I. Abdul-Wahab、S. David Jackson
DOI:10.1016/j.apcata.2013.05.002
日期:2013.7
pore size of silica support and the rhodium dispersion with no significant influence of catalyst particle size. The turnover frequency increases with decreasing metal dispersion (or with increasing average metal crystallite size) revealing an antipathetic particle size effect. This behaviour can be related to changes in the electronic and structural make up of small metal crystallites but suggests that
使用一系列具有不同粒径,孔径和分散度的催化剂,研究了铑/二氧化硅催化剂的物理性质对3-硝基苯乙酮氢化的影响。氢化反应是在液相中在不同温度(313–343 K)和氢气压力(2–5 barg)下进行的。发现3-硝基苯乙酮的氢化是与主要产物3-氨基苯乙酮,1-(3-氨基苯基)乙醇和1-(3-氨基环己基)乙醇的连续反应。还检测到痕量的3-氨基苯胺。该反应相对于3-硝基苯乙酮的浓度为零级,相对于氢为半级。中间体的形成和消失速率随温度和氢气压力的增加而增加。在高温下,环氢化形成1-(3-氨基环己基)乙醇的速率显示出明显的增加。催化活性随二氧化硅载体的孔径和铑分散体的不同而变化,而对催化剂粒度没有显着影响。周转频率随金属分散度的降低(或平均金属微晶尺寸的增加)而增加,显示出令人反感的粒径效应。此行为可能与小金属微晶的电子和结构组成的变化有关,但表明该反应在铑的FCC密堆积结构的平面表面上发生,在该表面上