贵
金属光敏剂和减
水助催化剂(WRC)在均相光催化制氢中仍然表现出最高的活性。寻找丰富的地球替代物通常受到筛选新催化剂组合所需时间的限制。但是,在这里,我们利用新设计和开发的高通量光反应器进行新型WRC的平行合成和析氢的比色筛选。这种独特的方法允许使用有机光敏剂
曙红Y和原型
钴酸
肟WRC [Co(GL1)2 pyCl]快速优化光催化减
水反应,其中GL1是二甲基乙二
肟,而py是
吡啶。随后的组合合成生成了646种[Co(LL)2 pyCl],其中LL是双齿
配体,它确定了有希望的新WRC候选生氢剂。对此类
钴肟衍
生物的配合物进行的密度泛函理论(DFT)计算表明,反应性取决于
氢化物的亲和力。烷基取代的乙二
肟对于产氢是必需的,并且在与含有强氢键供体的
配体配对时显示出增加的活性。