High-Throughput Screening of Earth-Abundant Water Reduction Catalysts toward Photocatalytic Hydrogen Evolution
作者:Rachel N. Motz、Eric M. Lopato、Timothy U. Connell、Stefan Bernhard
DOI:10.1021/acs.inorgchem.0c02790
日期:2021.1.18
high-throughput photoreactors for the parallel synthesis of novel WRCs and colorimetric screening of hydrogen evolution. This unique approach allowed rapid optimization of photocatalytic water reduction using the organic photosensitizer Eosin Y and the archetypal cobaloxime WRC [Co(GL1)2pyCl], where GL1 is dimethylglyoxime and py is pyridine. Subsequent combinatorial synthesis generated 646 unique cobalt complexes
贵金属光敏剂和减水助催化剂(WRC)在均相光催化制氢中仍然表现出最高的活性。寻找丰富的地球替代物通常受到筛选新催化剂组合所需时间的限制。但是,在这里,我们利用新设计和开发的高通量光反应器进行新型WRC的平行合成和析氢的比色筛选。这种独特的方法允许使用有机光敏剂曙红Y和原型钴酸肟WRC [Co(GL1)2 pyCl]快速优化光催化减水反应,其中GL1是二甲基乙二肟,而py是吡啶。随后的组合合成生成了646种[Co(LL)2 pyCl],其中LL是双齿配体,它确定了有希望的新WRC候选生氢剂。对此类钴肟衍生物的配合物进行的密度泛函理论(DFT)计算表明,反应性取决于氢化物的亲和力。烷基取代的乙二肟对于产氢是必需的,并且在与含有强氢键供体的配体配对时显示出增加的活性。