CH直接氧化4至CH 3 OH使用了O 2,是因为CH的高稳定性的挑战4和CH的相对高的反应性3 OH。在这里,测试了 Cu-CHA
沸石对 CH 4的直接氧化。与之前报道的其他
沸石(包括 MOR、BEA、MFI 和 FAU
沸石)相比,使用 CHA 型
沸石提高了 CH 4 -O 2 -H 2 O 流动反应中 CH 3 OH 的催化生产。就地X 射线吸收精细结构 (XAFS) 光谱表明,Cu-CHA 的高催化活性源于其氧化还原特性,特别是参与 CH 4活化的 Cu 2+的高还原性。改变反应气体浓度以找到 Cu-CHA 上的优化反应条件。此外,不仅基于气体浓度的影响,还基于使用 CD 4、18 O 2和 D 2 O的同位素气体效应研究了直接 CH 4氧化在 Cu-CHA 上的反应机理。决定速率的步骤是 CH 4的 C–H 活化,以及 CH 3的选择性OH 由 CH 3 OH的氧化速率决定,它受Cu-CHA