摘要:
                                由于其经济和环境效益,已经进行了许多努力将分子氧结合到化学过程中。分子氧向水的转化就是一个这样的例子,在生物学和燃料电池技术中都具有重要意义。通常需要金属或金属配合物来促进这种类型的反应,并且已经报道了几种系统。然而,仍然缺乏对这种转化的机制见解,尤其是中间体的检测。本文报道了可将分子氧催化转化为水的单体锰 (II) 络合物的第一个例子。该复合物包含一个三足配体,带有两个脲基团和一个羧基氨基吡啶单元;这种配体在二级配位球内创建了一个分子内氢键网络,有助于观察到的化学反应。锰(II)配合物是五配位的,带有一个 N(4)O 主配位球;氧供体来自去质子化的羧酰胺部分。检测并表征了两个关键中间体:过氧-锰 (III) 物种和混合氧/羟基-锰 (III) 物种 (1)。1 的配方基于光谱和分析数据,包括 X 射线衍射分析。反应性研究表明,在还原剂(如二苯肼和肼)的存在下,分子氧被催化转化为水。水被确认为产率大于