合理设计并制备了一种基于通式[(Lpy)CuII]2-, 22-, (Lpy 是4-
芘基-1,2-亚苯基双(草酰胺)
配体)的
铜配合物的分子
水氧化催化剂以支持与其同系物 [(L)CuII]2-
水氧化催化剂 12-(L 是邻亚苯基双(草酰胺))相比,通过其结构具有更扩展的 π 共轭。两种催化剂在均相和非均相中的催化性能通过 π 堆积锚定在
石墨烯基电极上进行了比较研究。在均相系统中,
芘官能团提供的电子扰动转化为 22- 相对于 12- 的过电位降低了 150 mV,kcat 从 6 s-1 显着增加到 128 s-1。锚泊时,与
石墨烯片的 π 堆积相互作用提供了进一步的 π 离域,从而提高了两种催化剂的催化性能。从这个意义上说,由于
芘和
石墨烯的双重影响,22- 被证明是最活跃的催化剂,显示出 538 mV 的过电位,540 s-1 的 kcat 并产生超过 5300 吨。