采用双催化剂设计的多孔有机框架,以高度协同和可回收的方式实现可见光触发,无金属和好氧的sp 3 C H活化
摘要:
光氧化还原和有机催化代表了新型碳-碳键的强大构建工具,在温和的条件下,两种方法在单个可回收平台上的精细融合可在环境下产生协同和生态友好的反应。旨在基于烯胺的光氧化还原催化原子经济和无金属的sp 3 C H活化,设计了一种基于酰胺的二维(2D)多孔有机骨架(POF)。下垂的NH 2各组明智地锚定有两个催化站。玫瑰孟加拉和L-脯氨酸,通过逐步改变固相肽合成。双催化剂工程化的POF代表一种完全有机的材料,它可以在室温下协同地执行可见光触发的氧化曼尼希反应,以氧气的清洁和选择性氧化剂的优异收率生产生物相关的杂环β-氨基酮。重要的是,这种双官能化催化剂的活性与单独的均相对应物相比非常好。共价修饰的框架除具有令人称赞的可重复使用性外,还通过克级合成证明了经济可行性,并被证明对19种底物有效。根据实验和理论研究,详细说明了从主体聚合物到底物的有效能量转移的光催化路径,这为光有机结合机理提供了概念验证。除
Dual catalysis: combining photoredox and Lewis base catalysis for direct Mannich reactions
作者:Magnus Rueping、Carlos Vila、René M. Koenigs、Konstantin Poscharny、David C. Fabry
DOI:10.1039/c0cc04539j
日期:——
A dual catalytic system combining photoredox and Lewis base catalysis has been developed. By the appropriate choice of light source and catalyst, the photoredox cycle can be optimally modulated to match the base catalyzed reaction cycle to provide the corresponding products under mild reaction conditions.