Preparation and catalytic properties of a new dioxomolybdenum(VI) complex covalently anchored to mesoporous MCM-48
作者:Carla D. Nunes、Martyn Pillinger、Anabela A. Valente、André D. Lopes、Isabel S. Gonçalves
DOI:10.1016/s1387-7003(03)00238-7
日期:2003.9
adduct MoO 2 Cl 2 (THF) 2 with the 1,4-diazabutadiene ligands RNC(Ph)C(Ph)NR [R = (CH 2 ) 2 CH 3 , (CH 2 ) 3 Si(OMe) 3 ] leads to complexes of the type MoO 2 Cl 2 (LL) in good yields at room temperature within a few minutes. The complex bearing the trimethoxysilyl groups was immobilized in the ordered mesoporous silica MCM-48 by covalent bonding. Solid state MAS NMR spectroscopy ( 13 C, 29 Si) confirms
摘要 溶剂加合物 MoO 2 Cl 2 (THF) 2 与 1,4-二氮杂丁二烯配体 RNC(Ph)C(Ph)NR [R = (CH 2 ) 2 CH 3 , (CH 2 ) 3 Si(OMe) 3 ] 在室温下几分钟内以良好的产率生成 MoO 2 Cl 2 (LL) 类型的配合物。带有三甲氧基甲硅烷基的复合物通过共价键固定在有序介孔二氧化硅 MCM-48 中。固态 MAS NMR 光谱 ( 13 C, 29 Si) 证实复合物的结构完整性在固定过程中得以保留,除了由于与表面硅烷醇反应而导致的甲氧基团丢失。衍生材料的粉末 X 射线衍射 (XRD) 和 N 2 吸附研究表明,在接枝实验过程中,载体的结构特性得以保留,并且通道仍可接近。使用叔丁基过氧化氢作为氧化剂,该改性材料在 55 °C 下环辛烯的环氧化反应中具有活性和选择性。通过多次循环固体催化剂来检查稳定性。从第一次运行到第二次