摘要:
开发了一种水溶性Ir PCP型钳形催化剂,以高效率和选择性地还原CO 2以在水中电催化形成甲酸。甲酸盐是唯一的还原碳产物,以93%的法拉第产率形成,而没有形成CO。通过溶剂还原直接在电极上产生一小部分“背景” H 2(约7%)。获得了与催化有关的详细动力学信息。在H 2上生成甲酸的高选择性源于Ir二氢化物物质的水稳定性,Ir二氢化物物质是用于CO 2氢化物还原的活性物质。在中性pH下,Ir夹杂物不会催化质子还原为H 2使水成为与该催化剂体系一起使用的可行溶剂。加入少量(约1%)的乙腈可减少过电位,并使催化可持续。机理研究表明,乙腈是离子化甲酸的关键辅助配体,可有效防止催化剂失活。