Systematic Identification of Promoters for Methane Oxidation Catalysts Using Size- and Composition-Controlled Pd-Based Bimetallic Nanocrystals
作者:Joshua J. Willis、Emmett D. Goodman、Liheng Wu、Andrew R. Riscoe、Pedro Martins、Christopher J. Tassone、Matteo Cargnello
DOI:10.1021/jacs.7b06260
日期:2017.8.30
In order to achieve these goals, we demonstrate a single synthetic protocol to obtain uniform palladium-based bimetallic nanocrystals (PdM, M = V, Mn, Fe, Co, Ni, Zn, Sn, and potentially extendable to other metal combinations) with a wide variety of compositions and sizes based on high-temperature thermal decomposition of readily available precursors. Once the nanocrystals are supported onto oxide materials
促进剂通过提高速率、稳定性和/或选择性来增强催化活性相的性能。在大多数情况下,识别促进剂的过程是经验性的,并且依赖于测试广泛的催化剂,这些催化剂是用活性和促进剂相的随机沉积制备的,通常没有对其定位进行精细控制。这个问题在支持双金属系统中尤为重要,其中两种金属共沉积到高表面积材料上。我们在这里报告了使用胶体双金属纳米晶体来生产催化剂,其中活性相和促进剂相在一定程度上共定位。该策略使系统方法能够研究几种过渡金属对用于甲烷氧化的钯催化剂的促进作用。为了实现这些目标,我们展示了一种单一的合成方案,以获得具有多种成分和尺寸的均匀钯基双金属纳米晶体(PdM、M = V、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Sn,并可能扩展到其他金属组合)关于容易获得的前体的高温热分解。一旦纳米晶体被负载到氧化物材料上,空气中的热处理会导致靠近 Pd 相的贱金属氧化物相发生偏析。我们证明,与单金属 Pd 催化剂相比,某些金属(Fe、Co