摘要:
这项研究研究了四种铬交换的ZSM-5催化剂在1%的氯乙烯或三氯乙烯在500°C的潮湿空气(1.35%的空气)中的氧化破坏过程中的老化和部分失活过程。在这些苛刻的条件下运行51小时后,发现所有催化剂都会发生部分交换的铬损失,这与氯化VOC(CVOC)进料分子的氯含量有关。相反,催化活性的变化与沸石中残留的铬含量并不完全相关,这表明铬阳离子的位置也很重要。提出了一种涉及缓慢生成挥发性CrO 2 Cl 2的失活途径解释阳离子迁移和损失的过程。这些结果用于推导催化剂结构(阳离子位点位置,可及性和骨架键合强度)与催化性能(活性,选择性和位点稳定性)之间的关系。分析表明,与最大数量的沸石骨架氧原子紧密相关的Cr阳离子最耐CVOC氧化过程中从催化剂迁移或损失。直通道内或通道相交附近的铬位点(S II,S III)被发现是最活跃的,但也最容易迁移和/或损失。据信这种增强的活性之所以发生是因为S II和SII的高度可及性。S